Die Ortschaft Bolleroda befindet sich im Westen der Gemeinde Hörselberg-Hainich, etwa 7 km nordöstlich von Eisenach und liegt, geschützt in einer Senke am Oberlauf der Böber, einem Zufluss der Nesse. Die Gemarkung grenzt im Norden an Berka vor dem Hainich, im Nordosten an den Nationalpark Hainich mit dem ehemaligen Truppenübungsplatz Kindel, im Osten an die Gemarkung Großenlupnitz im Südosten und Süden an Beuernfeld. Im Südwesten und Westen gibt es Flurgrenzen mit den Eisenacher Stadtteilen Hötzelsroda und Berteroda.
Bolleroda ist Nationalparkgemeinde des Nationalpark Hainich. Seit Januar 2010 verläuft die BAB 4 unweit der Ortslage. Die nächstgelegene Anschlussstelle befindet sich bei Großenlupnitz und ist zugleich Knotenpunkt mit der B 84 nach Eisenach, Behringen und Bad Langensalza. Die Ortslage selbst wird über die Landstraße 2113 erreicht, die vom nördlichen Ortsausgang an als unbefestigter Weg weiter nach Berka v. d. Hainich führt.
Während des Sachsenkrieges, einem Aufstand thüringischer und sächsischer Adeliger gegen König Heinrich IV., verlief eine wichtige Heerstraße über den Kindel. Unweit von Bad Langensalza fand 1075 die Schlacht bei Homburg an der Unstrut statt, hierbei wurden die Mehrzahl der Dörfer und Burgen am Südrand des Hainichs durch die Kampfhandlungen zerstört oder beim Rückzug der Truppen ausgeplündert. Der Ort Bolleroda lag nahe an der alten Geleitstraße von Eisenach nach Bad Langensalza. Auch über Hötzelsroda und Bolleroda führte im Mittelalter ein Handelsweg in Richtung Behringen, er ist noch gut im Gelände durch eine markante Pappelallee zu verfolgen. Der Flurname Dermeröder Berg verweist auf eine in der Flur gelegene Ortswüstung.
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